푸아송-볼츠만 방정식

푸아송-볼츠만 방정식(영어: Poisson–Boltzmann equation)은 대전된 표면에 수직한 방향으로 용액 내 전기 전위의 분포를 설명한다. 이 분포는 정전기적 상호작용이 용액 내 분자에 어떻게 영향을 미치는지 결정하는 데 중요하다.

이는 용매의 유전율 $\varepsilon$ , 용액의 온도 $T$ , 각 이온 종의 평균 농도 $c_{i}^{0}$ 에 따라 달라지는 전기 전위 $\psi$ 에 대한 미분방정식으로 표현된다.

\nabla ^{2}\psi =-{\frac {1}{\varepsilon }}\sum _{i}c_{i}^{0}q_{i}\exp \left({\frac {-q_{i}\psi (x,y,z)}{k_{B}T}}\right)

푸아송-볼츠만 방정식은 평균장 가정을 통해 유도된다.^[1]^[2] 푸아송-볼츠만 방정식으로부터 여러 가지 다른 가정을 통해 많은 다른 방정식들이 유도되었다.

기원

배경 및 유도

푸아송-볼츠만 방정식은 루이 조르주 구이와 데이비드 레너드 채프먼이 각각 1910년과 1913년에 독립적으로 제안한 모델을 설명한다.^[3] 구이-채프먼 모델에서 대전된 고체가 이온 용액과 접촉하여 표면 전하와 반대 이온 또는 이중층을 형성한다.^[4] 이온의 열적 운동으로 인해 반대 이온 층은 확산층이며, 이전에 헤르만 폰 헬름홀츠가 헬름홀츠 모델에서 제안했던 단일 분자층보다 더 넓게 퍼져 있다.^[3] 슈테른 층 모델은 한 단계 더 나아가 유한한 이온 크기를 고려한다.

이론	주요 특징	가정
헬름홀츠	반대 이온의 분자층에 의해 중화되는 표면 전하; 전하를 만족시키기 위해 표면에서 반대 이온으로 선형적으로 소실되는 표면 전위^[5]	열적 운동, 이온 확산, 표면 흡착, 용매/표면 상호작용은 무시할 수 있다고 가정^[5]
구이-채프먼	이온의 열적 운동을 고려; 이온은 점전하처럼 행동^[6]	유한한 이온 크기 무시; 균일하게 대전된 표면; 비-쿨롱 상호작용 무시^[6]
슈테른	유한한 이온 크기와 수화 구를 고려; 일부 이온은 슈테른 층으로 알려진 평면의 표면에 특이적으로 흡착됨^[7]	슈테른 층은 입자 크기에 비해 얇음; 슈테른 층에서 유체 속도 = 0^[7]

구이-채프먼 모델은 전기 이중층의 전기 용량과 같은 특성을 설명한다.^[4] 아래 그림에서 음으로 대전된 표면을 가진 간단한 평면 사례를 볼 수 있다. 예상대로 반대 이온의 농도는 용액의 전체 농도보다 표면 근처에서 더 높다.

푸아송-볼츠만 방정식은 확산층에서 이온의 전기화학 전위를 설명한다. 3차원 전위 분포는 푸아송 방정식으로 설명할 수 있다.^[4] $\nabla ^{2}\psi ={\frac {\partial ^{2}\psi }{\partial x^{2}}}+{\frac {\partial ^{2}\psi }{\partial y^{2}}}+{\frac {\partial ^{2}\psi }{\partial z^{2}}}=-{\frac {\rho _{e}}{\varepsilon }},$ 여기서

$\rho _{e}$ 는 C/m³ 단위의 국부 전하 밀도,
$\varepsilon$ 는 용매의 유전율,
$ψ$ 는 전위이다.

용액 내 이온의 이동 자유도는 볼츠만 통계로 설명할 수 있다. 볼츠만 운송 방정식은 국부 이온 밀도를 계산하는 데 사용되며 다음과 같다. $c_{i}=c_{i}^{0}\cdot \exp \left({\frac {-W_{i}}{k_{\mathrm {B} }T}}\right),$ 여기서

$c_{i}^{0}$ 는 전체 이온 농도,^[8]
$W_{i}$ 는 무한히 먼 거리에서 이온을 표면에 더 가깝게 이동시키는 데 필요한 일,
$k_{\mathrm {B} }$ 는 볼츠만 상수,
$T$ 는 켈빈 단위의 온도이다.

국부 이온 밀도에 대한 방정식은 수행되는 일이 오직 전기적 일이고, 염의 농도가 이온의 농도보다 훨씬 높다는 가정하에 푸아송 방정식에 대입될 수 있다.^[4] 전하 $q_{i}$ 를 가진 이온을 전위 $ψ$ 를 가진 표면으로 가져오는 전기적 일은 $W_{i}=q_{i}\psi$ 로 표현될 수 있다.^[4] 이 작업 방정식들을 볼츠만 방정식에 대입하면 각 이온 종의 농도에 대한 표현이 생성된다. $c_{i}=c_{i}^{0}\exp \left(-{\frac {q_{i}\psi (x,y,z)}{k_{B}T}}\right)$ .

이 볼츠만 관계를 국부 전하 밀도 표현식에 대입하면 다음 표현식을 얻을 수 있다. $\rho _{e}=\sum _{i}c_{i}q_{i}=\sum _{i}c_{i}^{0}q_{i}\exp \left({\frac {-q_{i}\psi (x,y,z)}{k_{B}T}}\right).$

마지막으로 전하 밀도를 푸아송 방정식에 대입하여 푸아송-볼츠만 방정식을 생성할 수 있다.^[4]

푸아송-볼츠만 방정식

$\nabla ^{2}\psi =-{\frac {1}{\varepsilon }}\sum _{i}c_{i}^{0}q_{i}\exp \left({\frac {-q_{i}\psi (x,y,z)}{k_{B}T}}\right)$

거리가 비에룸 길이 $l_{b}$ 의 배수로 측정되고 전위가 $k_{B}T/e$ 의 배수로 측정될 때, 방정식은 무차원 형식으로 재배열될 수 있다. $\nabla ^{2}\psi =2c_{0}(l_{b})^{3}\sinh \left(\psi \right).$

해석적으로 풀기

푸아송-볼츠만 방정식은 2차 편미분 방정식이므로 일반적으로 수치적으로 풀지만, 특정 기하학적 구조에서는 해석적으로 풀 수도 있다.

기하학적 구조

이를 가장 쉽게 가능하게 하는 기하학적 구조는 평면이다. 무한히 확장된 평면의 경우, 대칭으로 인해 전위가 변할 수 없는 두 차원이 있다. 이러한 차원이 y 및 z 차원이라고 가정하면 x 차원만 남는다. 아래는 x에 대한 2차 미분으로 해석적으로 풀린 푸아송-볼츠만 방정식이다.^[4]

${\frac {d^{2}\psi }{dx^{2}}}={\frac {c_{0}e}{\varepsilon }}\cdot \left[e^{\frac {e\psi (x)}{k_{\mathrm {B} }T}}-e^{\frac {-e\psi (x)}{k_{\mathrm {B} }T}}\right]$

특정 연구에서 축 방향 및 구형 사례에 대한 해석적 해법도 발견되었다.^[10] 이 방정식은 거듭제곱 급수의 로그 형태이며 다음과 같다. ${\frac {d^{2}\psi }{dr^{2}}}+{\frac {L}{r}}{\frac {d\psi }{dr}}=e^{\psi }-\delta e^{-\psi }$

이 방정식은 무차원 전위 $\psi ={\frac {e\Phi }{kT}}$ 를 사용하고 길이는 영 전위 영역의 디바이 전자 반지름 $R_{eD}={\sqrt {\frac {kT}{4\pi e^{2}n_{e0}}}}$ (여기서 $n_{e0}$ 는 영 전위 영역에서 음이온의 개수밀도를 나타낸다) 단위로 측정된다. 구형의 경우 L=2, 축 방향의 경우 L=1, 평면의 경우 L=0이다.

저전위 vs 고전위 사례

푸아송-볼츠만 방정식을 사용할 때는 특정 경우가 저전위인지 고전위인지 결정하는 것이 중요하다. 고전위 사례는 더 복잡하므로 가능한 경우 저전위 방정식을 사용한다. 저전위 조건에서는 푸아송-볼츠만 방정식의 선형화된 버전(아래 참조)이 유효하며, 이는 더 간단하고 다양한 경우에 적용될 수 있어 일반적으로 사용된다.^[11] $\psi =\psi _{0}e^{-\mathrm {K} x}$

저전위 사례 조건

엄밀히 말해, 저전위는 $e\left\vert \psi \right\vert \ll k_{\mathrm {B} }T$ 를 의미하지만, 이 방정식이 제공하는 결과는 50~80mV 범위의 더 넓은 전위 범위에서 유효하다.^[4] 그럼에도 불구하고 실온에서는 $\psi \leq \mathrm {25mV}$ 가 일반적으로 표준이다.^[4] 저전위 사례에 적용되는 일부 경계 조건은 다음과 같다: 표면에서 전위는 표면 전위와 같아야 하며, 표면에서 멀리 떨어진 거리에서는 전위가 0에 가까워진다. 이 거리 감소 길이는 디바이 길이 $\lambda _{D}$ 방정식에 의해 주어진다.^[4]

$\mathrm {K} ={\sqrt {\frac {2c_{0}e^{2}}{\varepsilon k_{\mathrm {B} }T}}}$

$\lambda _{D}=\mathrm {K} ^{-1}$

염 농도가 증가하면 용액 내 이온이 표면 전하를 차단하기 때문에 디바이 길이가 감소한다.^[12] 이 방정식의 특별한 경우는 1가 염을 가진 $25^{\circ }C$ 물의 경우이다.^[4] 이때 디바이 길이 방정식은 다음과 같다.

$\lambda _{D}={\frac {\mathrm {0.304nm} }{\sqrt {c_{0}}}}$

여기서 $c_{0}$ 는 mol/L 단위의 염 농도이다. 이 방정식들은 모두 1:1 염 농도 경우에 필요하지만 더 높은 원자가를 가진 이온이 존재하면 다음 경우가 사용된다.^[4]

$\mathrm {K} ={\sqrt {{\frac {e^{2}}{\varepsilon k_{\mathrm {B} }T}}\sum c_{i}{Z_{i}}^{2}}}$

고전위 사례

고전위 사례는 "완전한 1차원 사례"라고 불린다. 이 방정식을 얻기 위해 푸아송-볼츠만 방정식의 일반 해를 사용하고 저전위 사례는 제외된다. 이 방정식은 공간 좌표 기호 y와 혼동되지 않는 무차원량 매개변수 $y\equiv {\frac {e\psi }{k_{B}T}}$ 로 풀어진다.^[4] 여러 삼각 함수 항등식과 표면에서 멀리 떨어진 거리에서 무차원 전위와 그 도함수가 0이라는 경계 조건을 적용하면 고전위 방정식이 나타난다.^[4]

$e^{-\mathrm {K} x}={\frac {(e^{y/2}-1)(e^{y_{0}/2}+1)}{(e^{y/2}+1)(e^{y_{0}/2}-1)}}$

이 방정식이 $e^{y/2}$ 에 대해 풀린 것은 아래에 나와 있다.

$e^{y/2}={\frac {e^{y_{0}/2}+1+(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}{e^{y_{0}/2}+1-(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}}$

고전위 분포를 그래프로 그리는 데 더 유용한 방정식을 얻기 위해 양변에 자연 로그를 취하고 무차원 전위 y에 대해 풀면 다음과 같다.

$y=2\ln {\frac {e^{y_{0}/2}+1+(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}{e^{y_{0}/2}+1-(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}}$

$y\equiv {\frac {e\psi }{k_{B}T}}$ 임을 알고 이 값을 이전 방정식의 y에 대입하고 $\psi$ 에 대해 풀면 다음 방정식이 생성된다.

$\psi ={\frac {2k_{B}T}{e}}\cdot \ln {\frac {e^{y_{0}/2}+1+(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}{e^{y_{0}/2}+1-(e^{y_{0}/2}-1)\cdot e^{-\mathrm {K} x}}}$

$y_{0}={\frac {e\psi _{0}}{k_{B}T}}$

조건

저전위 사례에서 고전위 방정식은 사용될 수 있으며 여전히 정확한 결과를 산출한다. 전위가 증가함에 따라 저전위, 선형 사례는 표면으로부터의 거리에 대한 함수로 전위를 과대평가한다. 이러한 과대평가는 디바이 길이의 절반 미만 거리에서 볼 수 있으며, 여기서 감소는 지수 감소보다 더 가파르다. 다음 그림은 위에서 유도된 선형화된 방정식과 고전위 그래프 방정식을 사용한다. 이는 50, 100, 150, 200mV의 다양한 표면 전위에 대한 전위 대 거리 그래프이다. 이 그림에 사용된 방정식은 80mM NaCl 용액을 가정한다.

일반적인 응용

푸아송-볼츠만 방정식은 주로 대전된 생체분자 상호작용, 반도체 또는 플라즈마의 전자 동역학 등과 같은 응용 분야에 대한 근사치를 만들기 위한 모델링 도구로 다양한 분야에 적용될 수 있다. 이 방정식의 대부분의 응용 분야는 정전기학에 대한 추가적인 통찰력을 얻기 위한 모델로 사용된다.

생리학적 응용

푸아송-볼츠만 방정식은 생체분자 시스템에 적용될 수 있다. 한 가지 예는 용액 내 생체분자에 대한 전해질 결합이다. 이 과정은 분자에 의해 생성된 정전기장, 분자 표면의 정전기 전위, 그리고 정전기 자유 에너지에 따라 달라진다.^[13]

선형화된 푸아송-볼츠만 방정식은 다양한 생리학적 이온 강도에서 결합된 이온 수가 다른 이온 용액에서 tRNA와 같은 고전하 분자의 정전기 전위와 자유 에너지를 계산하는 데 사용될 수 있다. 정전기 전위는 분자의 전하에 따라 달라지는 반면, 정전기 자유 에너지는 시스템의 순 전하를 고려한다는 것을 보여준다.^[14]

푸아송-볼츠만 방정식을 활용하는 또 다른 예는 적혈구의 인지질 이중층에 수직한 지점에서 전기 전위 프로필을 결정하는 것이다. 이는 적혈구 막의 글리코칼릭스와 스펙트린 층을 모두 고려한다. 이 정보는 적혈구 막의 기계적 안정성 연구를 포함하여 여러 가지 이유로 유용하다.^[15]

정전기 자유 에너지

푸아송-볼츠만 방정식은 다음 충전 적분을 사용하여 가상적으로 구를 충전하는 데 필요한 정전기 자유 에너지를 계산하는 데 사용될 수도 있다. $\Delta G^{\text{el}}=\int ^{\tau }qU(\tau ')\,d\tau '$ 여기서 $\tau q$ 는 구의 최종 전하이다.

정전기 자유 에너지는 충전 시스템의 과정을 고려하여도 표현될 수 있다. 다음 표현식은 용질 분자의 화학 전위를 활용하고 오일러-라그랑주 범함수를 사용하여 푸아송-볼츠만 방정식을 구현한다. $\Delta G^{\text{el}}=\int _{V}\left(kT\sum _{i}c_{i}^{\infty }\left[1-\exp \left({\frac {-z_{i}qU}{kT}}\right)\right]+p^{f}U-{\frac {-\varepsilon ({\boldsymbol {\nabla }}U)^{2}}{8\pi }}\right)dV$

자유 에너지는 충전 경로에 독립적이라는 점에 유의한다 [5c].

위의 표현식은 총 자유 에너지에 대한 다양한 기여에 따라 별도의 자유 에너지 항으로 다시 작성할 수 있다. $\Delta G^{\text{el}}=\Delta G^{\text{ef}}+\Delta G^{\text{em}}+\Delta G^{\text{mob}}+\Delta G^{\text{solv}}$ 여기서

정전기 고정 전하 = $\Delta G^{\text{ef}}=\int _{V}{\frac {p^{f}U}{2}}dV$
정전기 이동 전하 = $\Delta G^{\text{em}}=\int _{V}{\frac {\sum _{i}c_{i}z_{i}qU}{2}}dV$
이동성 종의 혼합에 따른 엔트로피 자유 에너지 = $\Delta G^{\text{mob}}=kT\int _{V}c_{i}\ln {\frac {c_{i}}{c_{i}^{\infty }}}dV$
용매 혼합에 따른 엔트로피 자유 에너지 = $\Delta G^{\text{solv}}=kT\int _{V}\sum _{i}c_{i}^{\infty }\left[1-\exp \left({\frac {-z_{i}qU}{kT}}\right)\right]dV$

마지막으로, 마지막 세 항을 결합하여 자유 에너지 밀도 적분에 대한 외부 공간 기여를 나타내는 다음 방정식을 얻을 수 있다. $\Delta G^{\text{out}}=\Delta G^{\text{em}}+\Delta G^{\text{mob}}+\Delta G^{\text{solv}}$

이 방정식은 단백질, 핵산, 막과 같은 생물학적 시스템에 대한 간단한 기하학적 모델 역할을 할 수 있다.^[13] 여기에는 일정한 표면 전위와 같은 간단한 경계 조건을 사용하여 방정식을 푸는 것이 포함된다. 이러한 근사치는 콜로이드 화학과 같은 분야에서 유용하다.^[13]

재료 과학

금속-절연체 반도체 (MIS)에서 전자-전자 상호 작용을 설명하는 데 푸아송-볼츠만 방정식의 해석적 해법이 사용될 수 있다.^[16] 이는 메조스코픽 시스템과 같은 소산계의 시간 및 위치 의존성을 모두 설명하는 데 사용될 수 있다. 이는 푸아송-볼츠만 방정식을 3차원 사례에서 해석적으로 풀어냄으로써 이루어진다. 이를 풀면 볼츠만 운송 방정식에 대한 분포 함수와 푸아송 방정식에 대한 자기 일관된 평균 전위에 대한 표현이 나온다. 이러한 표현은 메조스코픽 시스템에서 양자 수송을 분석하는 데 유용하다. 금속-절연체 반도체 터널링 접합에서 전자는 층 사이의 계면 근처에 축적될 수 있으며, 결과적으로 시스템의 양자 수송은 전자-전자 상호 작용에 의해 영향을 받는다.^[16] 전류 및 전자 밀도와 같은 특정 수송 특성은 전자-전자 상호 작용에서 자기 일관된 쿨롱 평균 전위를 풀어서 알 수 있으며, 이는 전자 분포와 관련이 있다. 따라서 MIS 터널링 접합에서 해석적 양을 얻기 위해서는 푸아송-볼츠만 방정식을 해석적으로 푸는 것이 필수적이다.^[16] 푸아송-볼츠만 방정식의 다음 해석적 해법(2절 참조)을 MIS 터널링 접합에 적용하면 전자 밀도 및 전류와 같은 전자 수송량을 표현하는 다음 표현식을 형성할 수 있다. $f_{1}f^{0}-f_{0}+{\frac {eE_{z}\tau _{0}}{m}}{\frac {\partial f_{0}}{\partial v_{z}}}\left(1-e^{\frac {-\tau }{\tau _{0}}}\right)-\int _{0}^{t}{\frac {e}{m}}e{^{\frac {t-\tau '}{\tau _{0}}}}\nabla \rho [r-v(t-t')]\times {\frac {\partial f_{0}}{\partial v}}dt'$

위 방정식을 MIS 터널링 접합에 적용하면, 층 평면에 수직인 z축을 따라 전자 수송을 분석할 수 있다. 이 경우 n형 접합이 선택되며, z축을 따라 바이어스 V가 인가된다. 시스템의 자기 일관된 평균 전위는 다음을 사용하여 찾을 수 있다. $\rho \rho _{1}+\rho _{2}$ 여기서

$\rho _{1}\approx {\frac {aE_{z}}{2\lambda _{D1}}}e^{-\lambda _{D1}z}$ 이고
$\rho _{2}\approx {\frac {ne{\sqrt {\pi }}G(i\lambda _{D1})e^{{\frac {-t}{\tau _{0}}}-\lambda _{D1}z}}{3{\sqrt {3}}\varepsilon \lambda _{D1}}}\left(1-e^{1-{\sqrt {\frac {2ne^{2}t^{2}}{m\varepsilon }}}}\right)$

$λ$ 는 디바이 길이라고 불린다.

전자 밀도와 전류는 위 식 16을 위치 z의 함수로 조작하여 찾을 수 있다. 이러한 전자 수송량은 시스템의 다양한 수송 특성을 이해하는 데 도움이 될 수 있다.

한계

출처:^[4]

모든 근사 모델과 마찬가지로 푸아송-볼츠만 방정식은 정확한 표현이라기보다는 근사치이다. 확산층의 전위를 근사하기 위해 여러 가정이 이루어졌다. 이온의 유한한 크기는 무시할 수 있다고 간주되었고, 이온은 개별 점전하로 취급되었으며, 이온은 각 이웃과 개별적으로 상호 작용하기보다는 모든 이웃의 평균 정전기장과 상호 작용한다고 가정되었다. 또한 비-쿨롱 상호 작용은 고려되지 않았고, 수성 시스템에서 이온 수화 구의 겹침과 같은 특정 상호 작용은 설명되지 않았다. 용매의 유전율은 일정하다고 가정되었는데, 이는 극성 분자가 고체 표면의 강한 전기장에 부딪힐 때 자유롭게 움직이는 것이 방해받으므로 대략적인 근사치에 불과하다.

이 모델은 특정 한계에 직면하지만, 전기 이중층을 매우 잘 설명한다. 이전에 언급된 가정들로 인한 오류는 대부분 서로 상쇄된다. 비-쿨롱 상호 작용을 고려하면 표면의 이온 농도가 증가하고 표면 전위가 감소한다. 반면에 이온의 유한한 크기를 포함하면 반대 효과가 발생한다. 푸아송-볼츠만 방정식은 0.2 M 미만의 농도와 50~80 mV를 초과하지 않는 전위에서 1가 염의 수용액에 대한 표면의 정전기 전위를 근사하는 데 가장 적합하다.

강한 정전기적 상호 작용의 한계에서, 푸아송-볼츠만 이론을 유도할 때 가정된 약한 결합보다 강한 결합 이론이 더 적용 가능하다.^[17]

같이 보기

이중층

각주

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외부 링크

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